用于汽车尾气净化的单钯催化剂催化行为的研究 KSYHPD

苏州无锡双福环保公司专业从事各种水处理设备的生产和销售，长期供应变频供水设备、EDI超纯水设备、循环水设备等工业水处理设备，公司以“用户至上、质量为本”为经营理念，与您共创美好未来。工业催化研究与开发用于汽车尾气净化的单钯催化剂催化行为的研究郭清华，李鑫恒，贺红军，吴克明，安立敦（烟台大学应用催化研究所，山东烟台264005）效和热稳定性好的性能特点。对的起燃温度和半转化温度 工业催化研究与开发用于汽车尾气净化的单钯催化剂催化行为的研究郭清华，李鑫恒，贺红军，吴克明，安立敦（烟台大学应用催化研究所，山东烟台264005）效和热稳定性好的性能特点。对的起燃温度和半转化温度分别为120℃、160℃和140℃、190℃，经原料气预处理或经原料气多次评价后的氧化反应结果明显优于催化剂未经受任何预处理的结果。稀土元素及碱土金属的氧化物在催化剂表面的富聚和在活性氧化铝涂层中的存在，对Pd组分起到分散、隔离和稳定结构的作用，保证了催化剂良好的热稳定性。

近十年来，随着催化技术的发展和环保力度的加强，汽车尾气处理用的价格较低的单钯催化剂已成为该领域中商业开发和研究的热点之一[ 1， 2].研究结果表明，负载Pd催化剂虽具有较高的催化活性，但抗烧结和抗硫中毒能力较差，必须改进。因此，通过加入不同稀土或过渡金属元素作为助剂，以减少钯的用量，提高催化剂性能，尤其是提高催化剂抗烧结性能和NO转化活性等。我们制备了催化剂，以CO、烃类催化氧化为模型反应，对其催化活性进行考察。

1实验1. 1催化剂的制备与评价以蜂窝状堇青石陶瓷为载体（ 10孔/平方厘米） ，涂上含有BaO、CeO涂层，经700℃焙烧，用Pd盐溶液浸渍该复合载体，经干燥， 500℃焙烧2h.催化剂中Pd担载量为0. 2左右。

催化剂活性评价在固定床连续流动反应装置上进行。原料气模拟汽车尾气组成，分别为（体积） ：：平衡气。气体体积空速： 33500h反应时间：达到预定温度后稳定15min取数据尾气中CO、HC含量由NIR分析议（ BFS8510型，北京分析仪器厂）测试。

2. 1富氧及贫氧状态对尾气催化活性的影响从图1看出，在富氧条件下，该催化剂对CO、的起燃温度分别为120℃、160℃，半转化温度分别为140℃、190℃在贫氧状态下CO、HC的起燃温度为130℃、160℃，说明该催化剂低温活性良好，活性高。从图1还可看出，富氧条件下， CO可在较低的温度下全部转化，而在贫氧时， CO转化率随着温度上升缓慢下降，在280～300℃时， CO转化率又呈上升趋势而HC无论是在富氧或贫氧状态，转化率一直呈上升趋势，贫氧时上升趋势比较平缓。在转化率上升幅度增大。从HC的氧化反应结果来看， CO受O影响较HC大。

据文献报道，在贫氧状态下，低温区CO更易发生反应，而HC随着温度升高，有更高的竞争O的能力，这亦可在图1中看出。贫氧状态下，在280～和转化率开始上升，增幅较大，可能存在着水蒸汽重整反应和水气位移反应2. 2原料气处理前后催化活性的对比原料气处理条件：催化剂床层温度： 300℃，原料气体积空速22333h结果如图2、图3所示。

从图2、图3结果可知，经原料气处理的催化剂， CO、HC的转化率明显提高，尤其是HC的转化率提高显著，可能是由于催化剂经原料气处理后，其贵金属价态发生变化，提高了催化活性，下一步实验将模拟该评价过程作进一步的探讨。

将已评价过的催化剂在相同条件下隔日重新评价，结果如图4、图5.由此可以看出，评价过的催化剂重新评价其催化活性明显要比**次评价的催化活性高，与经原料气处理的催化活性相一致，可能评价过程也伴随着原料气处理过程。该活性提高的原因尚待进一步研究。

2. 3高温处理对催化活性的影响将催化剂在900℃焙烧4h，在空速33500h条件下测试高温处理前后催化剂的氧化活性，结果如后，对CO、HC的氧化活性基本不变，说明该催化剂具有很好的热稳定性，而且高温处理后第二次评价结果优于**次，与上述结果相一致。

反应温度/℃高温处理前高温处理后**次评价高温处理后第二次评价富氧气氛评价。

反应温度/℃高温处理前高温处理后**次评价高温处理后第二次评价富氧气氛评价。

2. 4空速对催化剂上CO和HC转化率的影响在240℃恒定温度下，考察空速对催化剂上CO、HC转化率的影响，结果如图6所示。从图6看出，原料气体积空速从67h增加到44667h该催化剂对CO、HC的转化率只下降约4. 0和4. 7.说明该催化剂有较宽的空速操作范围，操作弹性很好。

3结论催化剂具有高效、低温活性好以及热稳定性好的特点，对CO、HC纯化水反渗透设备氧化的起燃温度和半转化温度分别为120℃、160℃和140℃、190℃，具有高的实用价值。

（ 2）在贫氧条件下，氧含量对CO活性影响比提高，可能伴随着水蒸汽重整反应和水气位移反应。

（ 3）在相同评价条件下经数次评价或经原料气预处理的催化剂，催化燃烧的起燃温度下降，尤其对HC类，起燃温度能下降30～40℃，说明原料气预处理对催化活性影响很大。

（ 4）催化剂中稀土元素Ce及Ba在表面的富聚和活性氧化铝涂层中的存在水处理设备，对Pd起到了很好的分散和稳定作用，保证了催化剂的良好热稳定性。

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在SRR中，合成气在传统催化剂上反应生成甲醇。

使得在给定催化剂装置下合成压力降低，压力降仅为传统合成塔的25，从而节省了合成气和循环气压缩费用。这样，仅用一个蒸汽转化炉即保障甲醇的生产，总能耗降低约5.当天然气价格为0. 60美元/ GJ时，预计**年甲醇生产成本据

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